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青島能源所揭示有機光伏活性層內的分子間相互作用協同機制

發布時間:2021/9/26 16:55:58編輯:Ma Liang
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  近年來,有機光電材料和器件工藝不斷創新,推動了有機太陽能電池事業的發展。然而,關于活性層內部復雜的分子間相互作用知之甚少。分子間相互作用機制的研究對調控活性層微結構和激子、電荷行為至關重要。A-D-A型小分子受體(SMA)因其獨特的推拉電子結構而具有較強的分子內電荷轉移(ICT)效應、易于調節的吸收范圍和帶隙及優異的平面性,有利于活性層形成良好的納米互穿網絡結構。SMA主要由π共軛骨架、側鏈和缺電子端基組成。端基之間的π-π堆積為SMA排列提供了主要電荷傳輸通道,此外,在活性層端基與給體材料(D)之間存在分子間相互作用也已被證實。因此,利用端基工程調控受體分子間(A/A)及給受體分子間(D/A)相互作用對構建高效的有機光伏具有重要意義。
  中國科學院青島生物能源與過程研究所先進功能材料與器件研究組基于此前的SMA側鏈工程及分子間相互作用的研究(Advanced Materials, 2019, 31, 1807832;The Innovation, 2021, 2, 100090;Advanced Functional Materials, 2021, 30, 2007088),開展了活性層內分子間相互作用的協同研究。該研究將三種端基DCI、CPTCN和F-DCI分別引入甲氧基取代的引達省并二噻吩(IDT)共軛骨架,并引入丁基苯基(C4Ph)側鏈調控其結晶性和共混性行為,合成了三種SMAs(LA15、LA16和LA17,圖1),并從D/A和A/A分子間相互作用的雙重視角探究了其對光伏性能的影響。研究表明,不同的端基影響受體的結晶度和靜電勢(ESP)分布,進而調控A/A和D/A分子間的相互作用。LA15表現出中等的結晶度A/A相互作用,但其合適的ESP分布誘導產生適中的D/A分子間相互作用,獲得了13.10%的光伏效率。LA17由于異構體的存在表現出弱A/A相互作用,但其大的靜電勢誘導產生明顯增強的D/A相互作用,從而產生了嚴重的電荷復合,效率低至12.07%。相反,高結晶度的LA16具有強A/A相互作用及適中的ESP分布帶來相對較弱的D/A相互作用,二者協同作用獲得了最優的BHJ形貌、電荷傳輸和最低復合損失,得到了最佳器件效率。
  受體分子間A/A相互作用與材料分子堆積和結晶性密切相關,因而該研究中采用結晶性來定性評估A/A相互作用強度。而D/A相互作用通過ESP分布、Flory-Huggins相互作用參數(χ)及分子動力學分析(圖2)。研究顯示,BHJ的微觀結構與光伏性能受A/A和D/A相互作用的共同影響,較強的A/A相互作用有利于增強分子堆積,形成優良的電荷傳輸通道,但過強的A/A相互作用會導致大聚集體的產生,增強激子復合。同時,過強的D/A相互作用易形成過度共混的形貌特征,增加電荷復合損失,適度的D/A相互作用有助于BHJ形成良好的納米互穿網絡結構和分子取向。因此,均衡的A/A和D/A相互作用可以改善太陽能電池的電荷傳輸及電荷復合損失,有利于構建高效的有機光伏體系(圖3)。
  近日,相關研究成果以Balancing Intermolecular Interactions between Acceptors and Donor/Acceptor for Efficient Organic Photovoltaics為題,發表在Advanced Functional Materials上。研究工作得到中科院青年創新促進會、國家自然科學基金、山東能源研究院等的資助。
 

微信號:ayiwangapp17

(來源: 中國科學院科技產業網 )

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